硅酸盐固废能吸收空气中的二氧化碳，将其转化为稳定的碳酸盐，是二氧化碳矿化封存的重要途径。统计表明，全球硅酸盐固废年产量约70亿吨，固碳潜力达到亿吨级别。大部分硅酸盐固废是由金属冶炼、煤炭燃烧等过程产生的高温熔体冷却而成，其成分既包括硅酸三钙、硅酸二钙、石英、莫来石等硅酸盐矿物，也包括非晶态的玻璃相。如粒化高炉矿渣、黄磷冶炼渣等材料，其玻璃相占比达95%以上。本研究面向工业固废碳封存技术的发展需求，重点研究铝对固废中玻璃态组分碳化反应的影响。通过模拟工业固废熔融—急冷的形成过程，合成了不同铝含量的硅铝酸钙玻璃。碳化反应实验表明，在玻璃体中引入铝元素，或以等原子数的铝取代硅，都会降低材料的碳化反应活性（图1）。

图1 不同组成的硅铝酸钙玻璃体碳化生成的碳酸钙随时间变化

系统研究玻璃材料分子、纳米尺度结构发现，铝在玻璃体中形成带负电的四配位结构，吸引钙离子形成电荷补偿，使玻璃体中非桥氧的数量减少；带负电的铝氧四面体与硅氧四面体优先结合为高聚态的原子团，还会降低非桥氧及阳离子通道的连续性。上述结构特征不利于钙离子的溶解，使材料的碳化反应活性减弱。在碳化反应过程中，铝质组分溶解后还会在玻璃颗粒表面产生特性吸附，抑制碳酸钙的成核并影响其形态特征（图2）。研究成果为深入理解固废碳化反应的过程与机制提供理论思路，也为工业固废碳封存技术的发展提供支撑。

图2 玻璃态硅铝酸钙的碳化反应活性与机理

本项研究成果受到国家自然科学基金、科技部“十四五”重点研发计划等项目支持。蒋正武教授可持续混凝土团队多年来一直致力低碳先进土木工程材料可持续化理论与方法的研究主线，近5年累计在Advanced Materials、CCR、CCC、CBM等期刊发表SCI论文70余篇。

上述研究已发表在Elsevier出版集团Cement and Concrete Research杂志，欢迎大家在以下链接下载浏览：

原文链接：

https://authors.elsevier.com/a/1lea3_CxSVU6I